曲率

Scientific Reports volume 6、記事番号: 19461 (2016) この記事を引用

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私たちは、バッキーボール C60 および C70 分子を使用して、炭素ベースの有機スピン バルブ (OSV) における曲率増強スピン軌道結合 (SOC) とスピン界面効果を調査しました。 天然に豊富な 12C はスピンレス核を持っているため、材料の超微細相互作用 (HFI) は無視でき、固有の SOC は同じですが、曲率が異なるため曲率 SOC が異なります。 修正ジュリエール方程式を使用して、さまざまな温度での OSV の磁気抵抗 (MR) の厚さ依存性をフィッティングしました。 C70 膜のスピン拡散長は 120 nm 以上であり、すべての温度において C60 膜のスピン拡散長より明らかに長いことがわかりました。 Ｃ６０膜に対するＣ７０膜の実効ＳＯＣ比は約０．８と推定された。 これは、フラーレンベースの発光ダイオード (LED) の磁気エレクトロルミネッセンス (MEL) 測定によって確認されました。 次に、C70 ベースの OSV の実効スピン偏極は C60 ベースの OSV よりも小さく、異なるスピン界面効果があることを意味します。 第一原理計算による研究では、C60 と接触した Co 原子の dz2 軌道電子のスピン偏極がより大きく、界面でのより有効なスピン偏極を引き起こすことが示されています。

有機半導体（OSEC）は、軽量元素とそれに関連する比較的弱い超微細相互作用（HFI）によって引き起こされる固有のスピン軌道結合（SOC）の減少により、長いスピン寿命を備えているため、最近スピントロニクスコミュニティで大きな注目を集めています。 π電子軌道の対称性1,2。 したがって、キャリア移動度が高い OSEC は、巨視的な距離にわたって維持されるスピンコヒーレンスを示すと考えられます。 長いスピン拡散長を持つ材料を探索する動機は、有機スピンバルブ (OSV) で大きな磁気抵抗 (MR) を得る 3、4、5、スピン偏極有機発光ダイオードの高性能 6、7、8、9 とその実現です。スピントランジスタなどの電気的に制御されるスピン輸送分極デバイスの研究10。 OSV は、2 つの強磁性 (FM) 接点の間に挟まれた有機分子またはポリマーの薄層で構成されます (図 1a を参照)。 デバイスの抵抗は、電極の相対的な磁化構成に依存します。 OSV の動作には、磁性電極によるスピン注入と検出、および有機中間層でのスピン緩和を伴うスピン輸送が含まれます。 前者はスピン界面と呼ばれる界面スピン偏極に関連しており、FM 電極のスピン偏極と OSEC/電極軌道ハイブリダイゼーションの影響を受けるのに対し、後者はスピンに依存します。材料のスピン拡散長を定義する有機スペーサー内の緩和時間と電荷拡散係数 (図 1b を参照)。

(a) 2 つの FM 電極と OSEC スペーサーで構成される典型的なデバイスの概略図。 面内磁場 B を掃引して 2 つの FM 電極の磁化方向を個別に切り替え、同時に 4 プローブ測定技術を使用してデバイスの抵抗を測定します。 (b) 有機スピンバルブにおけるスピン界面効果とスピンロス効果の概略図。 矢印は電極のスピン分極と電子の輸送を示しています。 フラーレンの分子構造 (c) C70 および (d) C60。

これまでのところ、OSEC におけるスピン損失メカニズムとスピン拡散長の温度依存性を理解するには、いくつかの課題が存在します。 Drew et al.19 は、ミューオンスピン分光法を用いて、Alq3 分子ベースの OSV のキャリアスピン拡散長が 100 K を超える温度で大幅に消光し、高温では MR が観察できなくなることを発見しました。 対照的に、Jiangらは、強磁性共鳴スピンポンピング技術を使用する。 Alq3 膜のスピン拡散長の温度依存性を発見しました 20。 さらに、Kawamuro ら 21 は最近、TPD ベースの OSV ですべての温度で約 10% の MR を発見しました。 スピン拡散長は測定されませんでしたが、この結果は、TPD 分子のスピン拡散長もデバイス温度の影響を受けないことを示唆しています。 また、HFI が PPV ベースのポリマーのすべてのスピン応答において重要な役割を果たしていることが理論的および実験的に実証されています 5,22,23。 しかし、Ando et al.24 は最近、純粋なスピン流が強磁性電極から導電性ポリマーに注入され、逆スピンホール効果を使用して検出できることを示しました。この場合、固有の SOC が重要な役割を果たします。 この研究は、材料に重金属が含まれていない場合でも、OSEC のスピン輸送に対する SOC の役割の再考を求めています 24,25。 しかし、彼らの実験技術には限界があります。測定中に大きな磁場の存在により HFI が消失し、室温で 200 nm を超える非常に長いスピン拡散長が生じます 26。 これまでのところ、従来の OSEC ベースのスピン バルブにおける固有の SOC の影響を理解する努力はほとんどありません。 それにもかかわらず、重金属からの大きな固有の SOC が他のスピン相互作用機構よりも明らかに支配的である金属錯体分子のスピン応答に関する研究がいくつかあります 27。 HFI の強い影響を除去し、SOC の影響のみを考慮する効果的な方法は、フラーレンベースのスピン バルブを研究することであると我々は考えています 28,29,30,31,32,33。 この材料は、スピンレス核を持つ自然に豊富な 12C 原子 99% で構成されているため、HFI はゼロです。 C60 の固有 SOC は約 10 mK と推定されるため、フラーレンは長いスピン緩和時間を有すると推定されます 34。 さらに、C60 ベースのスピンバルブは室温で比較的大きな磁気抵抗 (MR) を示し 30,31,32 、これは有機物ベースのスピントロニクス応用に有望です。 従来の OSEC とは対照的に、C60 材料は電極製造中の金属の侵入に対する機械的堅牢性を示す 32,35 ため、スピン界面科学を研究するのに理想的な材料です。 しかし、驚くべきことに、C60 ベースの OSV のさまざまな研究では、C60 のスピン拡散長は 10 nm から 100 nm 以上まで変化し、従来の OSEC よりもそれほど大きくないことが示されています 29、30、33。 フラーレンに固有の SOC 以外のスピン損失メカニズムが存在するかどうかはまだ明らかではありません。 最近、グラフェン、カーボンナノチューブ、フラーレンなどの炭素系材料の SOC 強度の研究が、隣接する炭素原子間の π および σ バンドの軌道間での電荷ホッピングを引き起こす自明ではないトポロジカル相により、多大な注目を集めています。いわゆる湾曲 SOC34、36、37、38 を引き起こします。 おそらく、非常に特徴的なトポロジカル相（図1c、dを参照）を持つC60およびC70フラーレンは、スピン輸送に対する曲率SOCの影響を比較するのに最も十分な選択肢である可能性があります。 実際、そのような重要な研究は、フラーレンベースのスピンバルブではまだ経験的に達成されていません。 それにもかかわらず、Arbogast et al.39 は、C60 分子の光物理的特性を研究しながら、C70 分子と比較して C60 分子の SOC が強いことをしっかりと報告しました。 対照的に、溶液または固体のドープされた C60 および C70 に関するさまざまな電子常磁性共鳴研究では、それらの相対電子 g 値がドーピング剤の使用に依存することが示されています 40,41。